1600年の関ヶ原の戦いでは西軍に加わり、8月は大坂城玉造口を守備した。9月3日には京極高次の籠る大津城を兄の末次元康や立花宗茂らとともに攻め、6人の部将を失い3人の重臣が重傷を負う痛手を蒙りながらも落城させた。しかし小早川秀秋の内応や、吉川広家の日和見行為により西軍が敗れたため、大津城を撤退して大坂城に帰還する。 このとき国許でも戦が起こっており、10月14日に久留米城は黒田如水、鍋島直茂率いる37,000の軍に攻撃を受けていた。城中には宿老桂広繁、白井景俊以下わずか500の兵しか残っていなかったが、数日城は持ちこたえた後、両人は開城勧告に応じて城を明け渡した。秀包の正室桂姫と嫡男毛利元鎮は黒田家の人質に、桂広繁の4男黒寿丸は鍋島家の人質とされた。
関ヶ原の戦い後は改易され、毛利輝元より長門国内に所領を与えられる。その頃、小早川秀秋の裏切りへの謗りを避けるため、小早川姓を捨てて毛利姓に復した。大徳寺で剃髪して玄済道叱と称した。帰国後は体調が悪化し、長門赤間関の宮元二郎の館で療養したが、翌1601年に35歳の若さにて病没。遺体は当時の秀包の知行地で、館があったと伝えられる現在の山口県下関市豊北町滝部に安置される。のち久留米には秀包を祀る小早川神社が建てられた。
息子の毛利元鎮は吉敷毛利家の始祖となった。
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